После того, как актер поступил на работу в Британский Национальный театр, его карьера пошла на взлет. В то время театром руководил сэр Лоуренс Оливье, а Гэмбон участвовал в постановках пьес Алана Айкбурна. Очень известен Гэмбон стал в 1980-х, когда сыграл в постановке «Галилей». Начиная с этого времени актер регулярно появлялся на сцене Королевского Национального театра, где сыграл таких персонажей как Король Лир, Отелло и Марк Антоний.
В кино Гэмбон начал сниматься в 1960-х годах. Популярность среди современных зрителей актер снискал после работы в картине Тима Бертона «Сонная лощина». После смерти актера, исполнявшего роль профессора Альбуса Дамблдора в первых двух фильмах о Гарри Поттере, Гэмбон занял его место.